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        金屬所亞納米尺度原子級分散金屬Cu催化加氫研究獲進展
        責編:李曉燕 發布時間:2022-01-29 15:35:53 瀏覽次數:

           近日,中國科學院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心研究員劉洪陽與特別研究助理黃飛,聯合北京大學教授馬丁、香港科技大學教授王寧、中科院山西煤化所研究員溫曉東等,精準調控亞納米尺度原子級分散金屬Cu配位環境,系統探究了原子級分散金屬Cu催化劑配位結構對乙炔選擇性加氫性能的影響。相關研究成果在線發表在ACS Catalysis上。

         

           乙炔選擇性加氫是工業純化乙烯原料氣用于生產高分子聚合物過程中的重要催化反應之一。如何低溫高效、選擇性將乙炔加氫到乙烯,而避免乙烯進一步氫化到乙烷,是這一催化反應急需解決的主要問題??蒲袌F隊前期研究發現,富缺陷納米石墨烯穩定的原子級分散Pd催化劑,在乙炔半加氫反應中表現出優異的催化活性和選擇性(J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 13142)。研究通過對金屬Cu在富缺陷石墨烯載體上進行原子級分散構建,實現了非貴金屬Cu催化乙炔高效選擇性加氫(Nature Commun., 2019, 10, 4431)。目前,原子級分散金屬催化劑(ADMCs)在眾多催化反應體系中具有最高的原子利用率和催化性能。因此,構建ADMCs的精細結構與配位環境,并考察其催化性能,可為研究亞納米尺度ADMCs結構-性能關系提供有價值的信息。該研究將亞納米尺度原子級分散Cu1錨定在富缺陷納米石墨烯載體上(Cu1/ND@G)和氮摻雜富缺陷石墨烯載體(Cu1/ND@NG)上(圖1)。研究通過改變配位結構(Cu-C或Cu-N),調控亞納米尺度原子級分散Cu的電子態(圖2)。密度泛函理論(DFT)和H2-D2交換實驗(圖3)進一步證明,Cu-C結構有利于H2吸附解離以及目標產物的脫附,保證了催化劑優異的活性和選擇性。該工作的開展,有助于將ADMCs與加氫活性-配位結構關聯起來,進而指導開發新型的非貴金屬加氫反應催化劑。 
         
           研究工作得到科技部、國家自然科學基金、遼寧省“興遼英才計劃”、沈陽材料科學國家研究中心青年人才項目、金屬所創基金培育項目、中國博士后科學基金面上項目與中國石化等的支持,并獲得上海同步輻射光源的支持。
         
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        圖1.原子級分散Cu催化劑不同配位環境(Cu-C、Cu-N)的XAFS表征結果
         
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        圖2.原子級分散Cu催化劑不同配位環境(Cu-C、Cu-N)的電子結構表征結果
         
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        圖3.原子級分散Cu催化劑不同配位環境(Cu-C、Cu-N)活化氫氣的DFT與H2-D2交換實驗結果
         
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        圖4.原子級分散Cu催化劑不同配位環境Cu-C、Cu-N配位結構與催化加氫性能關聯示意圖

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